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En 1987 llegaría una época de éxitos sin precedentes en su historia, con temas como «It’s a Sin» («Es un pecado»). Esta canción recibió críticas, pero también elogios como los de War Cry, revista del Ejército de Salvación, que le dio su visto bueno acerca del concepto de pecado en la modernidad. El 7 de septiembre del mismo año, sale su álbum Actually, que para muchos críticos es uno de sus mejores trabajos. El destino de sus canciones habían adquirido un rumbo distinto al que existía en Please y esta vez apuntaban a la serie de políticas instauradas en la era “Thatcher”. Esta sería la época en la cual el dúo adquiriría mayor fama a nivel mundial y eso quedaría demostrado en el buen lugar que tuvieron sus singles en los listados.

Acertadamente, «Always on my Mind», que llegaría a ser número uno en varios países, no fue incluido en Actually sino en su siguiente trabajo, donde aparecería como un larga duración. Hasta esa fecha, la versión más conocida de la canción era la de Elvis Presley en 1972, totalmente distinta a la que el dúo lanzó ese año. Décadas más tarde, el diario The Telegraph consideró que la versión de los Pet Shop Boys sería el segundo mejor cover en toda la historia de la música, solamente antecedida por Jimmy Hendrix.

Incluida en el álbum Actually fue la mítica canción «What Have I Done to Deserve This?», un dúo con Dusty Springfield editada como single unas semanas antes de la publicación del álbum, canción que siempre ha sido muy estimada por los componentes del dúo ya que Dusty Springfield ha sido siempre un referente musical para ambos. También forma parte del álbum la canción «It Couldn’t Happen Here», la única canción pop co-escrita con el genio de las bandas sonoras Ennio Morricone, aunque su participación fuera de una forma indirecta, ya que les hizo llegar unas líneas orquestales desechadas de sus trabajos a partir de las cuales los Pet Shop Boys compusieron la canción. En esta misma época, el dúo decide rodar una película que llevó el nombre de esta canción en cuestión y que trataba acerca de la propia vida de los integrantes del dúo, bajo la visión bastante peculiar del director Jack Bond. En el film participaron actores británicos de gran trayectoria como Joss Ackland y Neil Dickson, pero aún así, parte de la crítica especializada destrozó la película y otro sector la elevó a tal punto que ganó un Gold Jury Award en el Houston Film Festival Awards. Escenas de la cinta aparecen en el video del single «Always on my Mind».